История библиотеки насчитывает более 70 лет. За годы работы она не раз меняла название (изначально, в 1945 году, была создана как библиотека № 72, впоследствии переименована в библиотеку № 114, современное название получила, войдя в состав единой централизованной библиотечной сети Восточного округа Москвы в 2015 году), месторасположение, а также специализацию.
8 июля 2016 года, в день празднования Дня любви, семьи и верности, состоялось значимое событие в истории библиотеки № 81 — открытие семейного центра. Завершив объединение взрослого и детского отделений на базе единой площадки на Сиреневом бульваре, удалось создать уникальное место для всей семьи, для любого возраста.
На сегодняшний день книжный фонд библиотеки № 81 насчитывает свыше 50 000 экземпляров. Ежегодно ее посещает более 5 000 читателей. Поддерживая программу модернизации библиотечной системы, библиотека № 81 активно ведет культурно-досуговую деятельность. Сотрудничает с технологическим колледжем № 24, гимназией «Вертикаль», Советом ветеранов района Северное Измайлово.
Для читателей предоставляется бесплатный доступ к сети Wi-Fi.